量子自旋液體是一種出現在量子磁體中的新奇物態。與通常磁性體系相比，量子自旋液體呈現出許多獨特的物理現象，特別是所謂的分數化（fractionalization）現象。通常磁性體系中的準粒子是磁振子，攜帶一個單元的自旋角動量（自旋量子數為1）。量子自旋液體中的準粒子是自旋子（spinon），攜帶半個單元的自旋角動量（自旋量子數為1/2）。可以認為，自旋子是將磁振子“一分為二”而得到的。

自旋子的這種一分為二的特性是自旋子的主要實驗特征。實驗中探測自旋子，需利用外部擾動（如非彈性中子散射中的中子、太赫茲光譜學中的光子等）將自旋子激發出來，檢測這些準粒子的動量和能量吸收，從中提取關于它們的信息。以太赫茲光譜為例，光子的能量和動量被體系吸收，并激發出自旋子。由于前述自旋子“一分為二”的特性，自旋子只能成對產生和湮滅（圖一a）。這意味著，被吸收的光子動量和能量必須分配給這一對自旋子，而動量和能量的分配方式多種多樣。每一種分配方式均會在太赫茲光譜中表現為一個尖銳的吸收峰，而前述多個分配方式則導致多個吸收峰。這些吸收峰擁擠在一起，最后總的效果就是一個缺乏個體特征的連續吸收譜（圖一b）。

自旋子的這種連續吸收譜（continuum）被當作是自旋子存在的實驗證據。但是連續譜給進一步分析自旋子的物理性質帶來了挑戰。連續譜來自于多個吸收峰的組合，因此掩蓋了這些吸收峰本征的線寬與線型，也就難以進一步分析自旋子激發的譜學特性。在材料樣品或者實驗條件不理想的情況下，這種缺乏顯著特征的吸收譜使得實驗工作者難以僅憑譜學數據判斷體系中是否存在自旋子這種準粒子。

圖一，太赫茲二維相干譜學示意圖。（a）太赫茲二維相干譜學用一個太赫茲脈沖A激發體系中一對自旋子，用另一個太赫茲脈沖B探測它們。（b）自旋子在常規太赫茲光譜中表現為連續吸收譜，但在二維相干光譜中能展現出它們的本征線寬和線型。(來自文獻[1])。

最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心凝聚態理論與材料計算實驗室的萬源副研究員與美國約翰霍普金斯大學物理系的實驗學家Peter Armitage教授從理論上提出，太赫茲二維相干譜學（terahertz two-dimensional coherent spectroscopy）這種新興實驗技術可以給自旋子探測這個長期難題打開突破口^[1]。紅外波段的二維相干譜學是一個相對成熟的實驗技術，被廣泛應用到分子物理、化學和生物物理等領域^[2]。近些年來，二維相干譜學被拓展到太赫茲波段^[3]。太赫茲二維相干譜學用一個太赫茲脈沖激發體系，用另一個太赫茲脈沖探測體系中的非線性光學響應，得到的光譜是激勵頻率和探測頻率這兩個頻率的二維函數。

萬源與Armitage的研究發現，自旋子的太赫茲二維光譜中存在一個類似于光子回波（photon echo）的“自旋子回波”（spinon echo）信號，該自旋子回波信號可以用來拆解前述的連續譜，并提取自旋子動力學的新信息。其背后的物理機制與光子回波區分均勻展寬（homogeneous broadening）與非均勻展寬（inhomogeneous broadening）的物理機制類似。具體來說，在太赫茲二維相干譜學中，前述的自旋子對的吸收峰被展布到一個二維頻率平面上，這些吸收峰沿著平面對角線方向擁擠在一起。但是，沿著反對角線方向，這些吸收峰的本征線寬則被直接揭示出來（圖一b）。

圖二：量子伊辛自旋鏈中自旋子的一維光譜（左起第一列）和二維（第二到四列）相干光譜。自旋子回波信號出現的通道展示在第四列，其反對角線方向的信號 寬度展示在第五列。從上到下，第一行到第三行，分別對應于理想自旋鏈、存在準粒子衰減的自旋鏈和存在無序的情形。(來自文獻[1])。

萬源與Armitage以量子伊辛（Ising）自旋鏈這個模型系統為例，解析計算了這個體系的太赫茲二維相干光譜，具體闡明這項實驗技術如何解析該體系中的自旋子連續譜，并進一步揭示自旋子的動力學。在完全理想的量子伊辛鏈中，自旋子為嚴格本征態，其準粒子壽命為無窮。對應的，在二維光譜中，自旋子回波信號在反對角線方向的寬度為零（圖二，第一行）。當自旋子的準粒子壽命有限時，自旋子回波信號沿著反對角線方向展寬，其信號寬度反比于準粒子壽命（圖二，第二行）。最后，當體系存在無序，但是準粒子壽命依然是無窮時，反對角線方向展寬依然為零，不受無序的干擾（圖二，第三列）。這些理論預言，可以直接運用到以鈮酸鈷（CoNb₂O₆）為代表的量子伊辛鏈材料中去^[4]。相應的實驗工作目前正在進行中。

參考文獻：

[1] Yuan Wan and N.P. Armitage, Phys. Rev. Lett. 122, 257401 (2019).
[2] S. Mukamel, Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy (Oxford University Press, New York, 1999); P. Hamm and M. Zanni, Concepts and Methods of 2D Infrared Spectroscopy (Cambridge University Press, Cambridge, England, 2011); 翁羽翔, 陳海龍等編著，《超快激光光譜原理與技術基礎》(化學工業出版社，2013).
[3] M. Woerner, W. Kuehn, P. Bowlan, K. Reimann, and T. Elsaesser, New J. Phys. 15, 025039 (2013).
[4] R. Coldea, D.A. Tennant, E.M. Wheeler, E. Wawrzynska, D. Prabhakaran, M. Telling, K. Habicht, P. Smeibidl, and K. Kiefer, Science 327, 177 (2010).