石墨烯摻雜氮原子可以在其表面誘導形成高的局域電荷/自旋密度而提高其化學活性。
近日,中科院合肥物質(zhì)科學研究院強磁場中心雙聘研究員、中國科學技術大學合肥微尺度物質(zhì)科學國家實驗室(籌)教授陳乾旺課題組發(fā)現(xiàn)氮摻雜石墨烯可以催化還原硝基苯酚,這是首次在溫和條件下(無光照等影響)非金屬催化劑用于催化該反應的報道,其反應動力學為零級反應,有別于之前金屬催化劑的一級反應。相關研究成果發(fā)表在英國皇家化學會的《能源和環(huán)境科學》(Energy & Environmental Science 2013, 6, 3260–3266,IF:11.653)上。
石墨烯因具有卓越的物理化學性質(zhì)而得到人們的廣泛關注。近年來,陳乾旺課題組一直從事?lián)诫s石墨烯在新領域的研究,曾報道了摻雜石墨烯在表面增強拉曼光譜和氧化還原反應中有好的表現(xiàn)。
課題組博士生孔祥愷和陳昶樂教授利用原位紅外和模擬相結(jié)合的方法,發(fā)現(xiàn)硝基苯酚是通過羥基吸附在石墨烯表面上。因為只有摻雜氮原子鄰位上的碳原子才可以被活化,所以其活性位點要少于傳統(tǒng)的金屬催化劑,改變了其催化的動力學行為。同時,該非金屬催化劑因其活性與常用的過渡金屬相當,價格便宜和重復使用效果好等優(yōu)點,有開發(fā)應用價值。
該研究得到了國家自然科學基金委大科學裝置聯(lián)合基金等項目的資助。
硝基苯酚與氮摻雜石墨烯相吸附的原位紅外表征
硝基苯酚在幾種類型氮摻雜石墨烯表面的吸附模擬