超快電子衍射屬于泵浦-探測技術：首先由飛秒激光（泵浦）激發樣品的動力學過程，隨后利用電子束（探測）去記錄某一時刻原子的位置信息；進一步改變電子束與激光的延時分別記錄不同延時的原子位置信息則最終可將不同時刻的原子信息結合起來形成原子電影，完整再現原子尺度超快動力學的全過程。類似于x光自由電子激光，超快電子衍射可用于結構相變、電子聲子耦合、分子動力學等超快過程研究；在基金委國家重大科研儀器設備研制項目支持下，上海交通大學聯合北京大學和清華大學正在建設具有國際領先水平的兆伏特超快電子衍射與成像裝置。

泵浦探測技術及電子束時間抖動對測量結果的影響

超快電子衍射的時間分辨率主要受限于電子束脈寬和電子束相對于泵浦激光的時間抖動。通過將電子束能量從keV提高到MeV可抑制電子空間電荷力的影響，產生50-100 飛秒（1 飛秒= 0.000000000000001秒）的電子束；進一步結合微波聚束腔技術，MeV電子束脈寬可壓縮至10 飛秒以下。然而，伴隨電子束脈寬的壓縮，電子束的時間抖動會增加；因此盡管國際上已產生10飛秒以下的電子束，超快電子衍射的時間分辨率仍然處于50-100飛秒的量級。以Bi的A1g模式為例，在激光激發下Bi原子間距會以2.92 THz的頻率振蕩；由于測量的結果為時間抖動窗口內的平均值，因此盡管10飛秒的電子束脈寬遠小于振蕩周期，當時間抖動與振蕩的半周期相比擬時仍然無法分辨原子的位移振蕩。受電子束時間抖動限制，超快電子衍射距離突破50飛秒的時間分辨率仍有一步之遙，亟需發展精確記錄電子束時間抖動的技術以便按照實驗測量的泵浦-探測延時對所有數據進行重新排列，最終校正時間抖動并消除其對時間分辨率的影響。

上海交通大學物理與天文學院張杰院士和向導教授課題組與華東師范大學、中科院上海光機所、西北核技術研究所、中國工程物理研究院、清華大學等院校研究團隊合作，借鑒阿秒科學領域的光電子streaking技術并將該技術拓展用于能量高4個量級的相對論能量電子束，利用激光在鈮酸鋰晶體中產生的太赫茲脈沖作為時間基準并結合超材料近場增強技術，精確地記錄了相對論能量級電子束的時間信息，獲得了1.5 飛秒的超高分辨率，該工作近期發表在《Physical Review X》。

傳統的手表秒針轉一圈時間為60秒，通過觀察秒針的位置，我們對時間精度的確定可以做到1秒左右；太赫茲時鐘以太赫茲脈沖的周期為標尺，通過記錄電子被太赫茲電磁場的偏轉角度確定電子束的到達時間。由于太赫茲的周期約1皮秒(1 皮秒= 0.000000000001秒)，相比秒針轉一圈的時間快了14個量級，因此太赫茲時鐘對電子束時間信息的記錄精度可做到飛秒量級。此外，在該實驗中，研究團隊利用微波聚束腔將電子束脈寬從逾200飛秒壓縮到6飛秒以下，是目前該能區實驗獲得的最短的電子束脈寬。

太赫茲時鐘原理圖及THz streaking測量的不同延時處電子束分布

該“太赫茲時鐘”提供的1.5飛秒時間抖動校正精度結合微波聚束腔技術產生的6 飛秒電子束也將兆伏特超快電子衍射的時間分辨率首次推進到亞10飛秒，超過該國家重大科研儀器設備研制項目的原定指標（50 飛秒）5倍，預期將開辟超快電子衍射研究更快的動力學過程新的研究機會。

本工作主要由基金委國家重大科研儀器研制項目（No. 11327902）和基金委創新群體項目（No. 11721091）及科技部青年973課題（No. 2015CB859700）資助，論文第一作者為博士生趙凌榮。

信息來源：上海交通大學