對(duì)稱性破缺體系蘊(yùn)含著豐富的物理內(nèi)容，其中二次諧波產(chǎn)生（SHG）等非線性光學(xué)探測(cè)是一個(gè)重要的研究手段，它只在對(duì)稱性破缺處產(chǎn)生，且只對(duì)界面和表面的數(shù)個(gè)原子層敏感。發(fā)展超快的表面界面SHG弱信號(hào)探測(cè)技術(shù)對(duì)于研究光子學(xué)中的非線性光學(xué)問題具有重要的意義。盡管納米光子學(xué)一直以來被認(rèn)為是經(jīng)典光學(xué)的自然延續(xù)，但是隨著光子學(xué)的發(fā)展，納米尺度的非線性光學(xué)特性出現(xiàn)了一些新奇的物理現(xiàn)象。

近期，國(guó)際上不少研究小組的實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明，納米體系的幾何形狀對(duì)其非線性光學(xué)信號(hào)有非常強(qiáng)烈的影響，特定的優(yōu)化形狀（在面積相同的情況下）可以導(dǎo)致兩個(gè)數(shù)量級(jí)的SHG信號(hào)增強(qiáng)。然而，直至目前，國(guó)際上對(duì)于這形狀共振效應(yīng)的物理機(jī)制的認(rèn)識(shí)尚不完全清楚，甚至存在誤區(qū)。

中科院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）的表面物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室趙繼民副研究員近期發(fā)展了SHG弱信號(hào)探測(cè)技術(shù)和2fs的亞脈寬時(shí)間分辨技術(shù)。他與光學(xué)物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李志遠(yuǎn)研究組合作，從實(shí)驗(yàn)到理論充分地研究了形狀在非線性納米光子學(xué)光學(xué)中的重要作用，指出在傳統(tǒng)的非線性光學(xué)中默認(rèn)的空間重疊在納米體系未必自動(dòng)實(shí)現(xiàn)，而是受形狀的強(qiáng)烈調(diào)控。

趙繼民和博士生王瑞在玻璃襯底上的金薄膜上制備了不同形狀（由長(zhǎng)寬比AR表征）的矩形亞波長(zhǎng)孔陣列（圖一），由于對(duì)稱性破缺，金膜表面（包括上下表面和孔的側(cè)壁）的原子具有非零的二階非線性極化率，在入射飛秒脈沖激光的激發(fā)下，產(chǎn)生二次諧波。相比之下，金膜內(nèi)部的體原子具有中心反演對(duì)稱性而沒有SHG的響應(yīng)。他們利用超快光譜研究中發(fā)展的SHG弱信號(hào)（小于基波的10-10倍）探測(cè)技術(shù)測(cè)得不同AR樣品的SHG信號(hào)（圖二），結(jié)果發(fā)現(xiàn)在某個(gè)AR處SHG信號(hào)強(qiáng)度比其他的形狀最多可增強(qiáng)兩個(gè)數(shù)量級(jí)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與國(guó)際上其他研究組的結(jié)果一致。他們還采用精度提高為2fs的亞脈寬時(shí)間分辨技術(shù)直接測(cè)量了光速的減慢（圖二），發(fā)現(xiàn)各種幾何形狀的孔陣列都存在著一定程度上的光慢效應(yīng)，但是，它并不存在與幾何形狀緊密關(guān)聯(lián)的變化規(guī)律。因此，光慢效應(yīng)應(yīng)該不是SHG幾何形狀共振的主要物理根源，這與此前文獻(xiàn)普遍持有的觀點(diǎn)相悖。

為了解決這個(gè)物理問題，李志遠(yuǎn)和博士生王本立等從標(biāo)準(zhǔn)的非線性光學(xué)嚴(yán)格耦合波方程出發(fā)，利用麥克斯韋方程組求解了每個(gè)獨(dú)立的納米空氣孔陣列對(duì)應(yīng)的基頻光（FW）和倍頻光（SHW）對(duì)應(yīng)的電磁波傳輸模式，獲得了詳細(xì)的性能參數(shù)，包括色散曲線、模態(tài)分布、衰減常數(shù)等。根據(jù)實(shí)際情況，采取了單模近似，建立了非線性耦合模理論，對(duì)其求解獲得了關(guān)于SHG產(chǎn)生和輻射的形式簡(jiǎn)單的解析解。

該理論第一次揭示了SHG信號(hào)強(qiáng)度與諸多物理因素的緊密聯(lián)系，包括孔內(nèi)基頻光的耦合效率（該物理量與慢光效應(yīng)有關(guān)系，但不是唯一的），基頻光－倍頻光的模式空間重疊因子和模式相位失配度，以及基頻光和倍頻光的傳播衰減等因素，這些物理量和空氣孔的幾何形狀密切相關(guān)。因此，形狀共振效應(yīng)就體現(xiàn)在這些物理量的貢獻(xiàn)里面，而它們的貢獻(xiàn)大小完全包括在解析理論的表達(dá)式里面。解析理論和數(shù)值計(jì)算的綜合結(jié)果（圖三）表明，在某個(gè)AR值，SHG的信號(hào)強(qiáng)度確實(shí)有兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上的增強(qiáng)。另外，理論還發(fā)現(xiàn)，SHG最強(qiáng)值對(duì)應(yīng)的AR數(shù)值與納米孔的面積也是密切相關(guān)的。

針對(duì)納米孔陣列SHG而發(fā)展的解析理論還能夠很容易的拓展到其它非線性光學(xué)過程，對(duì)于設(shè)計(jì)納米尺度的非線性光學(xué)器件具有重要的指導(dǎo)價(jià)值。以上工作將促進(jìn)對(duì)于納米體系非線性光子學(xué)各種復(fù)雜相互作用現(xiàn)象的理解和應(yīng)用。詳盡工作發(fā)表在近期的【Scientific  Reports 3, 2358（2013）】上。

上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院的支持。

圖一：實(shí)驗(yàn)裝置、樣品、金膜上矩形孔及其橫向場(chǎng)分布。SHG信號(hào)只在對(duì)稱破缺的表面產(chǎn)生。

圖二：（a）形狀對(duì)SHG信號(hào)的影響，形成共振峰，插圖為頻域的SHG弱信號(hào)。（b）亞脈寬2fs時(shí)間精度的時(shí)間分辨測(cè)量，插圖為不同形狀樣品的光速減慢。

圖三：形狀效應(yīng)的理論解釋。（a）基波的耦合振幅。（b）FW-SHW空間重疊度。（c）FW-SHW相位匹配度。（d）SHW沿傳播方向的衰減度。（e-f）理論計(jì)算的SHW振幅和SHG強(qiáng)度，共振峰清晰可見。